摘要:二氧化碳加氢制甲醇,不仅能够实现碳排放的控制,还可以减少化石能源的消耗,是实现CO2资源化利用的有效途径之一。铜基催化剂在高温、高压下能够催化CO2加氢转化为甲醇,但传统铜基催化剂存在CO2活化能力弱,目标产物甲醇选择性低,氧化物负载的活性铜物种稳定性差等问题,因此高效、稳定新型铜基催化剂的开发是CO2加氢合成甲醇反应中的重要研究内容。基于此,本研究制备了四种不同的锆基双金属氧化物为载体的铜基催化剂,分别为Cu/Ti1Zr4O2、Cu/Zn1Zr4O2、Cu/Ga1Zr4O2和Cu/Ce1Zr4O2,并进行了CO2加氢合成甲醇实验。结果表明,以Ti1Zr4O2氧化物为载体的Cu/Ti1Zr4O2催化剂具有良好的催化活性。表征分析表明,H2还原后的Cu/Ti1Zr4O2催化剂表面具有大量的不饱和Cu物种(Cu0),与丰富的氧空位和表面碱性位点相结合,促进了CO2和H2的吸附和活化。较小的Cu粒径、较大的Cu比表面积和分散度共同促进了H2的活化。优异的物理化学性质使得Cu/Ti1Zr4O2催化剂表现出良好的催化活性。此外,反应机理结果表明甲酸盐物种是Cu/Ti1Zr4O2催化剂催化CO2加氢合成甲醇的关键中间体。
文章目录
0 引 言
1催化剂的制备及测试表征
1.1 试剂
1.2 载体和催化剂制备
1.3 催化剂表征
1.4 催化活性测试
2.结果与讨论
2.1 催化剂活性
2.2 催化剂的物理化学表征
2.3 CO2加氢中间体探究
3 结 论