K+诱导Mn-Ce固溶体增强酸性和活性氧协同促进NH3-SCR

2024-06-19 中国环境科学350 1.15M 0

  摘要:Mn-Ce金属氧化物催化剂被认为是NH3-SCR反应的有效催化剂。本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中(MnCeOx)优化其结构特征。H2-TPR和O2-TPD结果表明,K的掺杂极大的弱化了Mn-O键,进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升;XPS,NH3-TPD和原位红外(in situ DRIFTs)结果表明,K的引入可以增强Mn/Ce元素间的电子转移,同时提高了催化剂中氧缺陷的数量以及Br?nsted酸性位对NH3的吸附能力。因此,在增强的酸性位与缺陷吸附活性氧的协同作用下,促进了催化剂MnCeK1Ox在NH3-SCR反应中的活性和反应速率。当K、Ce、Mn元素的比例为1:5:5时,在较低温度(120℃)下,MnCeK1Ox催化剂的NO转化率为94.6%,在40~260℃的较宽温度范围内,可以实现NO的高效转化。采用in situ FTIR 对NH3和NO原位吸附和反应过程进行分析,结果表明NH3的吸附比NO更敏感。对于MnCeOx,NH3首先吸附在Lewis酸位点上,然后结合在Br?nsted酸位点上,导致单配位基和双配位基硝酸盐同时聚集;对于MnCeK1Ox,NH3同时吸附在Lewis和Br?nsted酸性位,其中间产物仅为单配位基硝酸盐。研究为NH3-SCR反应中,固溶体结构催化剂性能的提升提供了借鉴和参考。

  文章目录

  1 材料与方法

  1.1 化学试剂和材料

  1.2 MnCeOx催化剂的合成

  1.3 MnCeKyOx催化剂的合成

  1.4 催化剂表征

  1.5 催化活性测定

  2 结果与讨论

  2.1 催化性能测试

  2.2 结构分析

  2.2.1 XRD和Raman分析

  2.2.2 TEM分析

  2.2.3 吸附性及孔径特征分析

  2.3 表面化学组成XPS分析

  2.4 还原性H2-TPR

  2.5 表面氧活度O2-TPD

  2.6 酸性特征表征NH3-TPD

  2.7 机理分析

  3 结论



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