光催化水裂解制氢为解决能源危机提供了一条可行的途径.然而,四电子的水氧化反应迟缓严重制约了水的分解效率.本文中,掺杂Mo的ZnIn2S4 (Mo-ZIS)光催化剂通过与动力学上有利的苯甲醇(BA)的氧化反应协同整合,显著促进了析氢反应,高价和不饱和Mo不仅促进光生载流子的分离,还促进BA的活化,从而加速BA的氧化.此外, Mo掺杂调节了ZIS的能带结构,增强了光催化剂的氧化能力,而不会引起BA的过度氧化.结果表明, Mo-ZIS光催化剂在不需要贵金属助催化剂的情况下,具有较高的析氢速率(16,353μmol g-1h-1)和苯甲醛产率(13,942μmol g-1h-1),显著优于ZIS光催化剂.引人注意的是,通过调节BA与溶剂之间的氢键网络强度来调节中间体在Mo-ZIS表面的解吸过程, Mo-ZIS的BAD产率为23,068μmol g-1h-1,相比于乙腈溶液中的反应速率提高了65%.本研究提出了一种有价值的将光催化制氢与选择性有机产物转化相结合的策略,为开发新型光催化剂,实现高效太阳能转化提供了新的见解.
