摘要：低温催化水解羰基硫（COS）是推动煤气洁净转化利用的关键技术之一。现代合成气经高温净化后COS含量低，但工业气源（如高炉和焦炉煤气）中COS含量较高(75～400 mg·m-3)。因此，研究COS水解技术对工业煤气净化及未来合成气高效制备意义重大。前期研究发现γ-Al2O3负载稀土金属在低浓度COS条件下表现出较强的催化水解活性，但其在低温和高浓度COS气氛下的催化水解行为尚不明确。本研究探讨了不同稀土金属氧化物(La2O3、Sm2O3和CeO2)对γ-Al2O3催化水解行为的提升作用；并基于气体组成影响规律及多种结构表征，剖析了优选稀土金属与γ-Al2O3间的相互作用。结果表明：在70 °C、1000 mg·m-3 COS、3%（体积分数）H2O及0.5%（体积分数）O2条件下，负载Sm2O3（质量分数为5%）的改性催化剂(Sm2O3/γ-Al2O3)表现出最佳性能，反应8 h后H2S选择性为86.3%，且COS转化率保持在90%以上，高于未改性γ-Al2O3（65.3%）。此外，Sm掺杂提高了抗H2S中毒能力，归因于Sm改性增加了γ-Al2O3表面的碱性位点。CO2的存在显著削弱了Sm2O3/γ-Al2O3对COS转化率的提升作用（降低39.6%），这是由CO2的竞争吸附导致催化剂失活，且该过程可逆。另外，在H2S和CO2共存条件下，CO2优先吸附在催化剂表面，占据碱性位点使催化剂快速失活。
文章目录
引 言
1 实验部分
1.1 催化剂制备
1.2 催化剂表征
1.3 催化剂性能评价
1.3.1 评价装置及条件
1.3.2 评价指标
2 结果与讨论
2.1 稀土金属氧化物负载催化剂对COS水解活性的影响
2.2 气体组成对COS水解活性的影响
2.2.1 CO2的影响
2.2.2 H2S的影响
2.2.3 CO2和H2S共存的影响
2.3 催化剂失活表征分析
2.3.1 比表面积与孔径分布
2.3.2 物相结构
2.3.3 元素价态和含量
2.3.4 表面碱性强度
2.4 初步反应机理推断
3 结 论
