摘要：基于过硫酸氢钾(Peroxymonosulfate,PMS)的非均相高级氧化工艺(Advanced oxidation processes,AOPs)在实际应用中一直受到PMS活化效率与活性氧物种(Reactive oxygen species,ROS)利用率低下的限制。本文以ZIF-67为前驱体、聚醚砜(PES)多孔膜为基底，采用金属-有机框架(Metal-organic frameworks,MOFs)模板配体交换策略，流动合成构建了Co3S4/PES催化膜反应器(Catalytic membrane reactor,CMR)。通过场发射电子显微镜(Field-emission scanning electron microscopy,FESEM)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)等方法对催化膜进行了表征，结果显示平均粒径为23 nm的Co3S4纳米颗粒被原位合成固载在PES膜孔中，负载量为15.9%，并沿膜厚度方向均匀分布。以活化PMS降解典型芳香族有机化合物罗丹明B(Rhodamine B,RhB)为例，研究了该催化膜的催化性能及反应机理。实验结果表明，浓度为20 mg·L-1的RhB溶液，在初始溶液pH为7，温度为25℃以及膜通量为0.80 mL·min-1·cm-2(对应于停留时间0.68 s)的条件下，Co3S4/PES催化膜具有90%以上的降解率，表观反应速率常数为97.83 min-1，转化频率达到了489.15 L·min-1·g-1，均高出Co3S4粉末传统悬浮间歇处理模式2个数量级，并且Co3S4/PES催化膜能够保持良好的稳定性。膜孔道的分散性有效防止了Co3S4纳米颗粒的聚集，过膜流动反应限域在微纳尺度的膜孔道内，强化了反应物与催化剂之间的质量传递与接触，加快了PMS的活化，从而实现了单线态氧(1O2)的高效生成，并在RhB的快速降解中起主导作用。
