摘要:目前基于Sb掺杂SnO2(Sb-doped SnO2, ATO)材料制备电极通常是在平面基底上涂覆催化剂层,由于传质受限和电荷转移阻抗较大,使得ATO电极的反应速率受限,有机污染物去除速率较慢。而且基底和催化剂构成的异质结构中存在应力,在工作中催化剂粉末易脱落,因此电极稳定性较差。本文以果糖为成孔剂,采用压片成型和高温烧结的方法制备一体成型的自支撑3维多孔ATO(Fru-ATO)阳极,实现阿特拉津(Atrazine, ATZ)的高效稳定去除。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射分析仪(XRD)等对电极形貌和结晶性进行表征分析,考察了不同的烧结温度对阳极结构和性能的影响。结果表明,随着烧结温度的升高,阳极材料的颗粒尺寸增大,XRD峰形更尖锐、峰强更高,析氧电位逐渐正移,对ATZ的降解效果也逐渐提高。本文还探究并优化了溶液初始pH值、电解质浓度和施加电流密度条件。在初始溶液pH值的0.1 mol L-1 Na2SO4电解质溶液中,施加电流密度10 mA cm-2,1 000-Fru-ATO阳极在30 min内降解90%的ATZ(20 mg L-1),60 min内降解99%的ATZ,且在十次循环实验中保持良好的循环稳定性。进一步通过液相色谱-三重四极杆质谱联用仪技术鉴定了ATZ降解过程中的17种中间产物,提出了3条可能的降解路径。1 000-Fru-ATO阳极的优秀性能源于其结晶度高,电极内部氧化锡结构排列有序,有利于电催化氧化过程中的电荷转移。同时,该电极具备的3维多孔结构暴露出更多的活性位点,也提高了传质效率。因此,传质和电荷转移的同时增强促进了活性氧物种,尤其是单线态氧(1O2)的生成,从而实现ATZ的快速降解。
文章目录
1 材料和方法
1.1 实验材料
1.2 实验装置
1.3 电极制备
1.4 电极材料表征
1.5 电极材料电化学性能测试
1.6 电催化降解ATZ实验及分析方法
1.6.1 实验方法
1.6.2 分析方法
2 结果与讨论
2.1 Fru-ATO电极表征
2.2 Fru-ATO电极电化学性能分析
2.3 Fru-ATO电极电催化降解ATZ性能
2.4 Fru-ATO电极处理实际水体性能分析
2.5 Fru-ATO电极循环稳定性分析
2.6 Fru-ATO电极催化氧化降解反应机制分析
2.7 1000-Fru-ATO电极降解阿特拉津的路径分析
3 结 论